第一作者：王軍
通訊作者：林靜、胡德超、羅堅義
背景介紹及內容概述
基于導電彈性體(CE)的柔性應變傳感器為醫療保健、人機界面和軟機器人技術的發展帶來了希望。然而，通過簡單的制備工藝，獲得具有優異拉伸性、寬應變范圍、高靈敏度和出色穩定性的CE應變傳感器仍然是一個挑戰。
近日，五邑大學柔性傳感材料與器件研究開發中心羅堅義教授、林靜博士團隊及佛山科學技術學院胡德超博士結合了疏-密導電網絡的優點，報道了通過簡單的一步法，研制了基于天然橡膠(NR)和改性MWCNTs (m-MWCNTs)的疏-密分層結構導電彈性體復合材料(CECs)。利用非離子表面活性劑Triton x-100的濁點，通過控制Triton x-100的含量和分散溫度，形成了疏-密的導電層，且層狀結構之間具有良好的連接。“疏”導電網絡在小變形時的嚴重滑移和“密”導電網絡在大應變時的撕裂可以協同提高NR/m-MWCNTs CECs的力學性能和傳感性能。因此，設計的應變傳感器可以在0-200%和200-423%的應變范圍內實現高靈敏度和線性度，優于大多數其他先進的CECs應變傳感器，同時具有檢測范圍寬(1% ~ 423%)、響應時間快(0.23s)、重復性好、穩定性好等優點。此外，NR/m-MWCNTs CECs具有優越的電熱性能，研制的應變傳感器可應用于肘部護墊和膝部護墊中，用于人體運動監測。上述結果表明，開發的疏-密分層CECs在智能可穿戴電子產品中具有極大的應用潛力。
本工作以“A sparse-dense hierarchical structured conductive elastomer composites for highly sensitive and stretchable strain sensor”為題，發表在Chemical Engineering Journal 上。
論文具體工作內容
圖1 疏-密導電網絡應變傳感器結構示意圖，具有可調控的傳感特性和多種應用場景。（a）CECs疏-密導電網絡的結構和優點。（b）疏-密層級結構CECs應變傳感器的傳感機理。（c）具有無線監測生理信號和焦耳加熱功能的智能可穿戴電子設備。
圖2 疏-密層級結構NR/m-MWCNTs CECs制備工藝流程圖
圖3 NR/m-MWCNTs CECs的SEM截面形貌圖：（a）NR/MWCNTs-1;（b）NR/MWCNTs-3;（c）NR/MWCNTs-5 ;（d）NR/MWCNTs-7;
圖4 NR/m-MWCNTs-5 CECs的疏-密層級結構的表征（a）TEM上側圖像；（b）TEM下側圖像；（c）上側XRD；（d）下側XRD；（e）上側FITR；（f）下側FITR.
圖5 （a）NR/m-MWCNTs CECs下側電導率（b）NR/m-MWCNTs CECs上側電導率（c）NR/m-MWCNTs CECs電阻（d）NR/m-MWCNTs CECs力學性能。
圖6 NR/m-MWCNTs-5 CECs的應變傳感器的傳感性能。（a）NR/m-MWCNTs-5 CECs在應變范圍內的電阻響應和GF。（b）大、小應變下傳感器的傳感機理。（c）不同傳感器最大應變下的GF比較。（d）20%-120%應變范圍內，拉伸速度為100mm/min的相對電阻響應。（e）100%-350%應變范圍內，拉伸速度為100mm/min的相對電阻響應。（f）傳感器在100應變的加載和卸載拉伸下的遲滯曲線。(g)100%應變下不同速度的相對電阻響應。（h）實時拉伸過程中，拉伸和釋放的響應時間。（i）100%應變下，1000次循環應變測試的相對電阻響應。
圖7 NR/m-MWCNTs應變傳感器對關節和微小肌肉運動進行檢測，彎曲角度對應的電阻變化。（a）手指；（b）肘部；（c）膝關節；（d）微笑；（e）吞咽；（f-h）說話。
圖8基于NR/m-MWCNTs應變傳感器的智能可穿戴運動監測應用（a）運動信號的采集、轉換、傳輸、顯示的工作過程示意圖。（b）不同運動狀態感知場景的照片。（c）對應的相對電阻響應。
圖9 NR/m-MWCNTs CECs的電熱性能。（a）電壓-電路曲線。（b，c）表面溫度-時間曲線。（d）不同電壓下的實時紅外熱成像圖（e）14電壓下，連續5個周期的溫度響應。（f）不同電壓下的溫度響應。（g）表面溫度與U2的關系（h）14V電壓下溫度響應的耐久測試。
總結與展望
通過簡單的一步法成功制備了基于NR/m-MWCNTs的疏-密層級CEC。疏-密層級結構可以通過控制Triton x-100 的含量和分散溫度制備，實現優異的機械和傳感性能。稀層和密層之間的優良連接，從而保證了NR/m-MWCNTsCECs的突出綜合性能。系統研究了傳感機理，展示了兩種傳感模型，疏導電網絡在小變形下的嚴重滑移和大應變下密導電網絡的撕裂協同提高了NR/m-MWCNTs的傳感性能。因此，基于NR/m-MWCNTs CEC的制備應變傳感器在 0-200%（GF=37.9和R=0.99366）和200%-42%（GF=72.8和R=0.9933）的傳感性能，優于大多數其他最先進的CECs應變傳感器。同時，此傳感器也兼具寬檢測范圍（1%-423%），響應時間快（0.23s）、優異的重復性和穩定性。此外，應變傳感器還成功地應用于人體關節運動監測、發音和吞咽。NR/m-MWCNTs CEC具有卓越的電熱性能。我們開發的疏-密層級 CECs能夠在智能可穿戴電子設備中，監測各種人體運動。同時這項工作為高靈敏和可拉伸的應變傳感器的發展提供了一個簡單而有效的策略。
作者及團隊介紹
第一作者：王軍，男，五邑大學應用物理與材料學院2022級材料與化工碩士研究生。
通訊作者：林靜，應用物理與材料學院碩士生導師，江門市二級高層次人才，以第一作者在Adv. Funct. Mater.、Small、Chem. Eng. J、ACS Appl. Mater. Interfaces等國際權威期刊上發表SCI論文15篇，EI論文2篇，獲授權發明專利3項。主持省級項目2項。
通訊作者：胡德超，博士，佛山科學技術學院特聘青年研究員，碩士生導師，主要從事高分子改性與功能復合材料方面的研究，以第一/通訊作者發表論文20余篇，獲授權發明專利12項。主持國家自然科學基金、廣東省基礎與應用基礎研究基金等多個項目。
通訊作者：羅堅義，男，工學博士，教授，博士生導師，現任五邑大學應用物理與材料學院院長，五邑大學柔性傳感材料與器件研究開發中心主任（創始人），國務院政府特殊津貼專家（2023），廣東省杰出青年基金獲得者，國家重點研發計劃智能傳感重點專項會評專家，南粵優秀教師，江門市首屆“僑鄉青年榜樣”，江門市優秀科技工作者，江門市“十佳教師”。主要研究領域包括：柔性傳感材料與器件應用（柔性觸覺傳感、溫度傳感、氣壓傳感和彎曲傳感等）；納米功能材料合成；智能調光變色材料與器件。
附文獻及DOI號：
A sparse-dense hierarchical structured conductive elastomer composites for highly sensitive and stretchable strain sensor
DOI: 10.1016/j.cej.2023.146759
