近日，應(yīng)用物理與材料學(xué)院有機(jī)光電與能源高分子團(tuán)隊(duì)的鄧魁榮副教授與山東農(nóng)業(yè)大學(xué)的楊凱教授以及南開大學(xué)的嚴(yán)振華教授合作，在鋰金屬電池局部高濃度電解液方面取得重要研究進(jìn)展，該成果發(fā)表在國(guó)際權(quán)威學(xué)術(shù)期刊Angewandte Chemie International Edition上，其中五邑大學(xué)為第一單位，鄧魁榮副教授為通訊作者，21級(jí)研究生何冉為第一作者。

成果簡(jiǎn)介：

由高比容量鋰金屬負(fù)極和高壓富鎳正極組成的鋰金屬電池具有高理論能量密度(~500 Wh kg?1)，是下一代二次電池的理想選擇。然而傳統(tǒng)易燃碳酸酯電解液與鋰金屬負(fù)極相容性較差，存在SEI膜穩(wěn)定性差、鋰枝晶生長(zhǎng)、庫(kù)倫效率低、循環(huán)性能差和金屬鋰的持續(xù)腐蝕等問題。此外，碳酸酯電解液的電化學(xué)窗口較低(< 4.5V)，與高壓正極的相容性較差。電解液在電極/電解質(zhì)界面的形成和界面穩(wěn)定性中起著關(guān)鍵作用，其組成優(yōu)化已被證明是實(shí)現(xiàn)高界面穩(wěn)定性和長(zhǎng)壽命的有效策略。因此，亟需開發(fā)與鋰金屬負(fù)極和高壓正極具有良好相容性的阻燃電解液。該研究工作采用具有高LiF生成活性的1,2-二氟苯(DFB)作為活性稀釋劑來調(diào)控以阻燃的二甲基乙酰胺(DMAC)為溶劑的局部高濃度電解液(LHCE-DFB)。相比于常規(guī)局部高濃度電解液易燃醚類和碳酸酯溶劑，DMAC具有廉價(jià)、良好阻燃性能的優(yōu)點(diǎn)，DMAC有效提高了LHCE-DFB的阻燃性能。 相比于局部高濃度電解液廣泛使用的電化學(xué)惰性氫氟醚類稀釋劑，DFB具有低粘度、低密度、低成本、低LUMO和高LiF生成活性的優(yōu)點(diǎn)。DFB能夠與雙氟磺酰亞胺(FSI-)陰離子協(xié)同構(gòu)建堅(jiān)固的富含LiF固體電解質(zhì)界面膜(SEI)和正極電解質(zhì)界面膜(CEI)，有效地阻止了DMAC與鋰金屬負(fù)極的反應(yīng)，增強(qiáng)了LHCE-DFB與鋰金屬負(fù)極和NCM811正極的界面穩(wěn)定性。使用LHCE-DFB組裝的NCM811||Li電池經(jīng)過300次循環(huán)后容量保持率高達(dá)83.1%。LHCE-DFB還賦予LFP||Li電池高倍率容量(在3C時(shí)放電比容量為119.8 mAh g?1)和出色的長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性(600次循環(huán)后容量保持率為83.8%)。DFB的良好稀釋作用使LHCE-DFB粘度顯著降低(59.4 mPa s)，離子電導(dǎo)率顯著提高(1.69 mS cm?1)，同時(shí)浸潤(rùn)性也得到顯著提高。LHCE-DFB具有高電化學(xué)穩(wěn)定窗口(4.96 V)。本研究為高能電池電解液的設(shè)計(jì)提供了一種有前景且廣泛適用的活性稀釋劑-陰離子協(xié)同策略。

圖1  (a)常規(guī)LHCE和(b) LHCE-DFB的結(jié)構(gòu)、SEI形成和鋰沉積行為示意圖；(c) DMC、DMAC、TTE、BTFE、FB、DFB和LiFSI的LUMO和HOMO；(d) LHCE-DFB的阻燃性能測(cè)試；LHCE-DFB、LHCE-TTE、HCE和LCE的(e)粘度、(f)離子電導(dǎo)率和(g)LSV

團(tuán)隊(duì)介紹：

應(yīng)用物理與材料學(xué)院材料科學(xué)與工程新能源材料與器件方向現(xiàn)有博士20余人，逐漸形成一支結(jié)構(gòu)合理、素質(zhì)良好、充滿活力和發(fā)展后勁強(qiáng)的教學(xué)科研人才隊(duì)伍，在新型電池（鋰、鈉、鉀、鋅離子電池）、超級(jí)電容器、燃料電池等新能源材料領(lǐng)域有較高的科研學(xué)術(shù)水平。近三年來，新能源學(xué)科方向成員獲批國(guó)家自然科學(xué)基金9項(xiàng)、廣東省自然科學(xué)基金10項(xiàng)、廣東省教育廳項(xiàng)目12項(xiàng)，在鉀離子電池、鋅空電池、界面電化學(xué)機(jī)理、鋰電池電解質(zhì)等多個(gè)新能源領(lǐng)域取得了一系列研究成果，迄今以五邑大學(xué)為第一單位，在Advanced Materials、Angewandte Chemie International Edition、Nanoscale、Energy Storage Materials等重要期刊上發(fā)表論文100余篇。其中，有機(jī)光電與能源高分子團(tuán)隊(duì)由我校鄧魁榮副教授、莫代澤博士、晁鵬杰博士為核心成員組建而成，重點(diǎn)針對(duì)能源高分子研究領(lǐng)域的關(guān)鍵科學(xué)問題，發(fā)展一系列高效的潔凈能源轉(zhuǎn)換材料，為實(shí)現(xiàn)我國(guó)達(dá)成2060年前碳中和的目標(biāo)作出貢獻(xiàn)。項(xiàng)目組成員主要在有機(jī)太陽(yáng)能電池聚合物給體材料、有機(jī)非富勒烯受體材料、高分子聚合物電解質(zhì)、導(dǎo)電高分子、有機(jī)半導(dǎo)體量子點(diǎn)等領(lǐng)域開展研究工作，近年來在Angewandte Chemie International Edition、Energy Storage Materials、Chemical Engineering Journal等國(guó)際高水平刊物上發(fā)表論文二十余篇。

文獻(xiàn)鏈接：

Ran He, Kuirong Deng*, Daize Mo, Xiongcong Guan, Yuanyuan Hu, Kai Yang*, Zhenhua Yan*, and Haijiao Xie. Active Diluent-Anion Synergy Strategy Regulating Nonflammable Electrolytes for High-Efficiency Li Metal Batteries. Angew. Chem. Int. Ed. 2024 https://doi.org/10.1002/anie.202317176

（文/圖 應(yīng)用物理與材料學(xué)院）